Dono de uma cultura poética e de conhecimentos em geral surpreendentes, o autor figura entre aqueles que melhor representam a nova poesia brasileira (sendo, aliás, um dos responsáveis pelo surgimento da corrente concretista no país), através de obras como Auto do Possesso (1950), Antologia de Poemas (1962) e Xadrez de Estrelas (1975).
Por outro lado, os seus livros teóricos refletem a sua vertente de crítico e ensaísta, tratando com reconhecida originalidade os problemas da produção textual de vanguarda e da reflexão metalinguística. De entre as suas obras críticas, destacam-se as publicações A Arte no Horizonte do Provável (1969), Metalinguagem (Ensaios de Teoria e Crítica Literária) (1976), Teoria da Poesia Concreta (escrita com seu irmão Augusto de Campos, 1964), Sousândrade - Poesia (com Augusto de Campos, 1966) e Morfologia do Macunaíma (1972).
Destacam-se também as múltiplas traduções que assinou (feitas por vezes de parceria com Augusto de Campos), de autores como Dante, James Joyce e Ezra Pound, que constituem, a um tempo, interessantíssimos exercícios de (re)criação poética e importantes trabalhos de divulgação literária.